【東大新聞網1月14日電】(通訊員 徐兆飛)近日,AG真人娱乐化學化工學院、江蘇省富碳材料器件工程實驗室張袁健教授課題組與南京大學化學化工學院馬海波教授課題組合作報道了氮化碳基本分子功能單元的研究進展,相關成果以“Unraveling Fundamental Active Units in Carbon Nitride for Photocatalytic Oxidation Reactions”為題在國際重要刊物Nature Communications在線發表。
不同形式能量間的高效轉換是科學與技術發展的一個核心問題。作為一種重要的化學測量手段,基于光到電轉換的光電化學和基于電到光轉換的電化學發光方法已被廣泛用于臨床100多種疾病(包括癌症)相關标志物的高靈敏檢測,這其中,發展高性能光、電活性材料是光電傳感的物質基礎。
氮化碳是一種具有類石墨結構的二維聚合物材料,由于具有良好的物理化學穩定性、獨特的化學結構和電子能帶結構,近年來被廣泛應用于人工樹葉(光合成)和工業催化等領域。在前期的工作中,該團隊另辟蹊徑地發現了氮化碳在光電傳感領域具有十分誘人的應用前景,利用氮化碳發展了針對遺傳物質DNA損傷等多種疾病相關小分子和标志物的超高靈敏度光電檢測新方法。在此基礎上,深入探索分子水平上氮化碳在光、電化學反應過程中的基本功能單元具有重要的意義,有望進一步推動氮化碳的理性制備和釋放其優異的光電特性,提高傳感性能;然而,由于氮化碳分子結構的複雜性,使得該項研究充滿挑戰。
針對這一問題,該團隊通過微波和質譜等合成、表征手段成功分離并鑒定了氮化碳的兩種基本分子單元,即完全聚合的七嗪環M1片段和未完全聚合的M2片段。進一步通過實驗和理論計算揭示了光催化氧化過程中M1和M2分别在光吸收和電荷分離方面起主導作用,氧氣分子則主要通過與M2發生電子耦合參與到光激發過程。深刻理解氮化碳每個基本功能單元的關鍵作用和協同效應,将為探索“自下而上”的制備高活性氮化碳和其他類似高分子催化劑在光電傳感、能源轉換和環境治理等方面提供指導。
本文的共同第一作者是AG真人娱乐博士生黃超鋒、馬進和南京大學博士生溫亞平,張袁健和馬海波共同為該工作的通訊作者,AG真人娱乐為該工作的第一完成單位。該工作得到了國家自然科學基金和江蘇省雙創團隊項目的資助。
論文鍊接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-20521-5
供稿:化學化工學院