【東大新聞網12月2日電】（通訊員 周晴）近日，AG真人娱乐化學化工學院、江蘇省富碳材料器件工程實驗室張袁健教授課題組（https://carbosensing.group/）在納米酶分子活性中心調控方面取得新進展，其研究成果以“Cascaded Nanozyme system with High Reaction Selectivity by Substrate Screening and Channeling in a Microfluidic Device”為題在化學領域頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.（《德國應用化學》）在線發表。
天然酶由于催化效率高、底物選擇性強而備受關注，然而大部分天然酶存在生産和純化操作困難、極端條件下穩定性差等缺點，極大地限制了其在複雜甚至苛刻的工業反應體系中的應用。自從具有類過氧化物酶活性的納米氧化鐵被報道以來，大量的納米材料被用于模拟天然酶的功能。這些同時具有天然酶活性和納米材料理化特性的納米酶在一定程度上克服了天然酶的缺點，在生物傳感、疾病治療和環境治理等領域展現出廣闊的應用前景。然而，由于納米酶中缺乏天然酶中的分子識别單元，因而研究如何提高納米酶的選擇性具有非常重要的意義。
通過借鑒生命體中化學轉化的基本原理，近日AG真人娱乐張袁健教授課題組提出了在微流控裝置中構建納米酶催化的級聯反應體系，通過對底物的逐步篩選和定向流通，實現了基于納米酶的高選擇性催化反應。該研究以碳氮納米籠和普魯士藍納米顆粒兩種納米酶為例成功構建了級聯催化體系，通過對納米酶的種類和組合順序的調控，利用兩步反應對底物進行篩選，發現21種起始小分子底物中（包括谷胱甘肽和細胞色素C）隻有抗壞血酸能夠最終獲得目标氧化産物，與幹擾物的轉化反應相比，其選擇性高達2000倍。進一步利用微流控系統消除底物和中間産物間潛在的幹擾，檢測抗壞血酸的靈敏度提高了110倍。
通過向大自然學習，本研究不僅為提高納米酶的反應選擇性提供了一個簡單便捷的普适性方法，還提高了檢測靈敏度。為應對更加複雜和苛刻的應用場景，可考慮聯合該方法與其他已有報道的策略，進一步優化納米酶體系的選擇性。此外，本研究所提出的限域空間内的納米酶級聯反應有望用作一個簡化的模型，用于揭示更多細胞内代謝的理化過程。
本文的第一作者是AG真人娱乐博士生周晴，張袁健教授為論文唯一通訊作者。該工作得到國家自然科學基金委等項目資助。
論文鍊接為https://doi.org/10.1002/anie.202112453
供稿：化學化工學院
