近日,AG真人娱乐化學化工學院、江蘇省光電功能材料工程研究中心張一衛/餘慧軍教授在國際頂級學術期刊Angewandte Chemie International Edition在線發表題為“Bottom-up Growth of Convex Sphere with Adjustable Cu(0)/Cu(I) Interfaces for Effective C2 Production from CO2 Electroreduction”的研究論文,報道了電催化CO2RR領域的最新研究成果。
将二氧化碳電還原為高附加值化學品是推動可持續碳中和經濟的有效措施。銅基催化劑具有獨特的電子特性和對許多中間體合适的結合強度,被認為是唯一能夠生産多碳化學品的催化劑。然而,活性銅物種的快速失活和低選擇性對高效穩定生産C2産物構成了巨大挑戰。基于此,該工作設計了一種自下而上的生長策略,構建了具有豐富且緊密耦合的Cu(0)/Cu(I)
界面的凸球模型(Cux@Cu2O),并将其應用于電還原CO2生産C2産物。
Cux@Cu2O凸球結構可以通過改變水熱還原時間實現動态調節,從而動态調控催化劑Cu(0)/Cu(I)的界面,進而調節C1和C2産物的選擇性。結合一系列實驗表征、原位測試與理論計算結果證明,Cu(0)/Cu(I)界面提供了不同的吸附環境,正負電荷的差異通過靜電吸引提高局部*CO中間體覆蓋率,降低C-C偶聯能壘,從而增強乙烯和乙醇的形成。這項工作為構建高效穩定的銅基電催化活性位方面提供了新方法,并在将價态敏感元素應用于電催化研究領域方面帶來新思路。
論文的第一作者為AG真人娱乐化學化工學院博士研究生劉歡,張一衛教授和餘慧軍教授為論文的通訊作者,AG真人娱乐為唯一通訊單位。
該工作得到了國家自然科學基金等的資助。
論文鍊接:https://doi.org/10.1002/anie.202404123
供稿:化學化工學院