近日，AG真人娱乐化學化工學院、江蘇省富碳材料器件工程研究中心張袁健教授課題組（https://carbosensing.group）在提高氮化碳的電化學發光效率和機理研究方面取得重要進展。相關成果以“Timescale Correlation of Shallow Trap States Increases Electrochemiluminescence Efficiency in Carbon Nitrides”為題在國際期刊Nature Communications上在線發表。
經過數十億年的進化，生物的能量轉換效率幾乎接近于物理極限。不同能量之間的轉換效率對生物的生長、繁殖和生存起着至關重要的作用。同理，不同能量間的高效轉換在科學和技術領域也發揮着至關重要的作用。其中，電化學發光是一種在電極表面通過電化學反應将電能轉換為光能的技術，已成功地應用在150多種重要臨床疾病生物标志物的檢測。一般來說，高效率的電化學發光體在提高生物傳感器的靈敏度方面至關重要。然而，目前大多數發光體在水溶液中的電化學發光效率都較低。
從原理上講，物質的性質不僅僅取決于物質本身的元素種類，還受物質的空間尺度和時間尺度影響。對于電化學發光而言，其電荷轉移路徑多，包括發光體内部的電子轉移（微秒級）、發光體/共反應物界面上的氧化還原反應（毫秒級）以及電子激發态與基态（皮秒至納秒級）之間的轉換。這些過程的時間跨度高達9個數量級，彼此不匹配，成為限制電化學發光效率的一個重要因素，因此，對電化學發光的電子轉移過程進行時間尺度上的調控，将會為提高電化學發光效率開啟一種嶄新的方法。
鑒于此，張袁健團隊報道了在二維氮化碳層間利用Au-N鍵實現電子傳遞時間尺度調控的新方法，顯著提高了氮化碳的電化學發光效率。通過對電化學發光過程複雜電子轉移過程的定量分析，發現位于氮化碳層間的Au-N鍵能夠加快發光體内部的電子轉移動力學。更重要的是，通過引入Au-N鍵而産生的淺電子捕獲态能夠作為電子“補給站”，協調發光體内部快速的電子轉移和發光體/共反應物界面上緩慢的氧化還原反應過程，最終加快了電子-空穴複合過程，進而提高了氮化碳的電化學發光效率。
AG真人娱乐化學化工學院的博士生方豔峰和楊宏為該工作的共同第一作者，張袁健教授和醫學院沈豔飛教授為通訊作者，AG真人娱乐為該工作的唯一完成單位。
該工作得到了國家自然科學基金的資助。
論文鍊接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-48011-y
供稿：化學化工學院
